近日,宣城校区能源化工系2023级本科生熊少彪等以第一作者身份在低温逆水煤气变换(RWGS)反应高效Cu基催化剂研究领域取得重要成果,相关研究论文发表在新锐一区TOP、化工学科顶级期刊《AIChE Journal》上。合肥工业大学为论文第一完成单位和唯一通讯单位,通讯作者为能源化工系任杰副教授、张茂峰教授。据悉,这是该团队本年度指导本科生继《Industrial & Engineering Chemistry Research》与《Chemical Engineering Science》后发表的第三篇化工三大刊论文。

RWGS反应可将CO2转化为更有价值的CO,是CO2资源化利用的关键步骤之一。开发低温高效催化剂对于降低能耗、抑制Cu颗粒烧结、延长催化剂寿命、推动工业放大具有重要意义。然而,传统Cu基催化剂通常需要高于550℃才能达到平衡转化率。研究团队通过精细调控载体结构,成功开发出Cu/CeAlOx复合催化剂。该催化剂在550℃、H2/CO2摩尔比为4、空速30,000 mL·g-1·h-1的典型反应条件下,实现了56.8%的CO2转化率与100%的CO选择性,展现出优异的低温活性。

在120小时的长时间稳定性测试中,该催化剂仍保持高效性能。系统的表征手段(包括原位DRIFTS、DFT计算等)揭示了其性能增强的内在机制:CeAlOx载体具有丰富的氧空位与表面羟基,通过强金属-载体相互作用,高度分散的Cu物种的局部电子密度得以提升,显著增强了对CO2的活化能力。原位DRIFTS分析进一步揭示了RWGS反应的路径:反应并非在单一活性位点完成,而是Cu与CeAlOx载体协同作用的结果。CeAlOx表面的氧空位和羟基负责活化CO2,金属Cu负责解离H2;两者在界面处生成关键的COOH中间体,随后脱水、断键生成CO产物。其中,COOH脱水步骤是整个反应的速控步骤。该反应通过碳酸盐、甲酸盐和羰基等多条路径协同进行,整合了氧空位、表面碱性位点与金属Cu的各自优势,三者协同显著提升了催化效率。
该研究受国家自然科学基金(Grant No. 22408359)、中央高校基本科研业务费(Grant No. PA2025GDSK0038)、大学生创新创业训练计划(Grant No. S202510359405和X202510359680X)项目联合资助。部分分析工作在合肥工业大学分析测试中心宣城分中心完成。研究成果不仅为低温RWGS反应高效Cu基催化剂的理性设计提供了可行策略,也为“双碳”目标下CO2高值化利用技术的发展提供了科学支撑。该项工作也是学校重视本科生科研创新能力培养的重要成果体现。
论文网址:https://aiche.onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/aic.70476。
(熊少彪、任杰/文 李若谷/图 张茂峰/审核)

